具有光電催化功能的有機-無機納米雜化膜的制備及應(yīng)用.doc
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具有光電催化功能的有機-無機納米雜化膜的制備及應(yīng)用,本論文利用langmuir-blodgett (lb) 膜技術(shù)及自組裝技術(shù)，制備了一系列具有光電催化功能的有機-無機納米超薄膜，并應(yīng)用于修飾電極的制備、貴重金屬納米團簇的合成以及生物分子和手性分子的光電識別，具體的研究結(jié)果有：1. 利用lb膜技術(shù)制備出了一系列有機-無機納米雜化膜，如clay/[(phen)2(dc18...
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本論文利用Langmuir-Blodgett (LB) 膜技術(shù)及自組裝技術(shù)，制備了一系列具有光電催化功能的有機-無機納米超薄膜，并應(yīng)用于修飾電極的制備、貴重金屬納米團簇的合成以及生物分子和手性分子的光電識別，具體的研究結(jié)果有：
1. 利用LB膜技術(shù)制備出了一系列有機-無機納米雜化膜，如clay/[(phen)2(dC18-bpy)]2+ (簡寫為Clay-Ru) 和TiO2/[Ru(phen)2 (dC18- bpy)]2+ (簡寫為TiO2-Ru) (phen=1,10-phenanthro-line，dC18bpy = 4,4’- dioctadecyl-2,2’-bipyridyl)等。AFM觀察發(fā)現(xiàn)沉積在玻璃等基材表面的有機-無機雜化膜具有特征的片狀結(jié)構(gòu)，其納米單層雜化膜的平均厚度為3.4 ± 0.5 nm。
2. 探討了納米單層Clay-Ru雜化膜修飾電極的界面電子傳遞機理。通過研究Clay-Ru 納米單層雜化膜修飾的ITO電極對DNA的主要成份之一，guanosine 5’- monophosphate(GMP)的光電催化氧化行為，實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)：(a) 緊密排列于ITO電極表面的非電活性粘土的加入降低了電極的電化學(xué)活性，但有效提高了電極的穩(wěn)定性和光催化氧化
能力；(b) 具有供電子能力的GMP的加入，能有效提高ITO/Clay-Ru修飾電極的電子傳遞效率；(c) 雜化膜修飾電極的電子傳遞直接通過粘土納米單層進(jìn)行。
3. 以納米單層的有機-無機雜化膜 TiO2-Ru 為模板，運用光化學(xué)還原法制備出了具有光電增強特性的貴金屬Pt納米團簇，并用原子力顯微鏡(AFM)、x-射線光電子能譜(XPS)以及循環(huán)伏安法(CV)等進(jìn)行了相應(yīng)表征。
4. 創(chuàng)造了新奇的具有立體選擇性的固體表面并應(yīng)用于手性分子的光電識別。運用LB膜技術(shù)及自組裝技術(shù)，在納米單層的二氧化鈦表面上，組裝水溶性手性配合物分子-[Os(phen)3]2+，創(chuàng)造了一種新奇的沒有立體阻礙效應(yīng)并具有手性分子識別能力的有機-無機雜化膜。實驗發(fā)現(xiàn)利用上述膜修飾的ITO電極對S和R-聯(lián)萘酚以及(L)和(D)-2-芐基-2-(5-氟尿嘧啶-1-基)甲基甲?；被宜峒柞ギ悩?gòu)體分子產(chǎn)生顯著的氧化光電流差異。上述實驗結(jié)果將為研制快捷、方便、且具高靈敏度的手性分子傳感器提供重要的理論和實驗依據(jù)。
1. 利用LB膜技術(shù)制備出了一系列有機-無機納米雜化膜，如clay/[(phen)2(dC18-bpy)]2+ (簡寫為Clay-Ru) 和TiO2/[Ru(phen)2 (dC18- bpy)]2+ (簡寫為TiO2-Ru) (phen=1,10-phenanthro-line，dC18bpy = 4,4’- dioctadecyl-2,2’-bipyridyl)等。AFM觀察發(fā)現(xiàn)沉積在玻璃等基材表面的有機-無機雜化膜具有特征的片狀結(jié)構(gòu)，其納米單層雜化膜的平均厚度為3.4 ± 0.5 nm。
2. 探討了納米單層Clay-Ru雜化膜修飾電極的界面電子傳遞機理。通過研究Clay-Ru 納米單層雜化膜修飾的ITO電極對DNA的主要成份之一，guanosine 5’- monophosphate(GMP)的光電催化氧化行為，實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)：(a) 緊密排列于ITO電極表面的非電活性粘土的加入降低了電極的電化學(xué)活性，但有效提高了電極的穩(wěn)定性和光催化氧化
能力；(b) 具有供電子能力的GMP的加入，能有效提高ITO/Clay-Ru修飾電極的電子傳遞效率；(c) 雜化膜修飾電極的電子傳遞直接通過粘土納米單層進(jìn)行。
3. 以納米單層的有機-無機雜化膜 TiO2-Ru 為模板，運用光化學(xué)還原法制備出了具有光電增強特性的貴金屬Pt納米團簇，并用原子力顯微鏡(AFM)、x-射線光電子能譜(XPS)以及循環(huán)伏安法(CV)等進(jìn)行了相應(yīng)表征。
4. 創(chuàng)造了新奇的具有立體選擇性的固體表面并應(yīng)用于手性分子的光電識別。運用LB膜技術(shù)及自組裝技術(shù)，在納米單層的二氧化鈦表面上，組裝水溶性手性配合物分子-[Os(phen)3]2+，創(chuàng)造了一種新奇的沒有立體阻礙效應(yīng)并具有手性分子識別能力的有機-無機雜化膜。實驗發(fā)現(xiàn)利用上述膜修飾的ITO電極對S和R-聯(lián)萘酚以及(L)和(D)-2-芐基-2-(5-氟尿嘧啶-1-基)甲基甲?；被宜峒柞ギ悩?gòu)體分子產(chǎn)生顯著的氧化光電流差異。上述實驗結(jié)果將為研制快捷、方便、且具高靈敏度的手性分子傳感器提供重要的理論和實驗依據(jù)。
